金属锂因其高的比容量（3860 mAh/g）和低的化学势（-3.040 V vs.标准氢电极）被认为是最理想的负极材料。而在充放电过程中金属锂极易形成枝晶及有机电解液本身存在易可燃和易泄露等安全隐患，这进一步限制了高安全和长循环的金属锂电池发展。用具有一定机械强度的固体电解质取代可燃性电解液和多孔隔膜，有望同时解决金属锂枝晶生长和热不稳定等问题，为金属锂电池体系的长足发展带来新的契机。聚合物电解质因其良好的柔韧性，可以与电极实现良好的界面接触，能够承受金属锂负极在循环过程中的体积形变，且易于加工适合大规模生产，受到科研人员的广泛关注。大量研究显示表明锂盐对聚合物基固态金属锂电池的电化学性能有较大的影响。然而，对其界面动力学及微观机制仍不清楚，导致一些盲目的研究工作。因而，对锂盐调控固态电解质/锂负极界面过程和稳定性机制的深刻认知是根本所在。

采用光学显微镜和原子力显微镜原位探究锂盐阴离子调控全固态锂硫电化学过程中界面稳定性和多硫化物穿梭。研究表明，双三氟磺酰亚胺锂（LiTFSI）单盐、双（氟磺酰基）酰亚胺锂（LiFSI）单盐和LiTFSI-LiFSI混盐三种体系在充放电过程中表现出不同的结构演变和界面行为。LiTFSI体系中严重的多硫化物溶解导致电解质内部结构坍塌，进而引起锂负极/电解质界面接触性变差。相比之下，LiFSI体系可以缓减多硫化物溶解以及在锂负极形成优异的LiF界面保护层，但FSI^-阴离子易与多硫化物发生反应生成亚硫酸锂，导致活性硫的不可逆消耗。进一步，共混锂盐体系同时兼顾LiTFSI和LiFSI盐的优势，既有LiTFSI高的离子导电性和好的界面浸润性，又有LiFSI高的机械性能，能够好的调节界面稳定性和兼容性，其应用在全固态锂硫电池中能够实现优异的电化学性能。该工作对锂盐调控全固态锂硫界面行为进行了系统的研究，对于固态电解质的设计和电池性能提高具有重要指导。该成果近期发表在《Energy Storage Materials》上。（https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829721002993）

锂盐阴离子调控固态电解质/锂负极界面行为示意图。