祝贺万静同学关于LGPS基全固态锂电池合金化负极过程的研究工作被J. Am. Chem. Soc. 接收发表！
金属锂负极因其具有高的理论比容量（3860 mAh·g−1）和最低的电化学势（相对于标准氢电极为−3.040 V）而被认为是下一代高比能二次金属锂电池体系中的理想阳极材料。为了消除由于金属锂的体积膨胀、不稳定SEI膜以及金属锂枝晶的生长所带来的安全隐患，使用具有良好机械强度的固态电解质（SSE）有望解决上述问题。硫化物固态电解质匹配合金负极，能够在发挥硫化物较高室温离子电导率（1-25 mS cm−1）的基础上，有效改善其与金属锂的界面不稳定性，从而进一步提高合金电池体系的电化学性能。然而，目前对于硫化物基固态金属锂电池的锂沉积/溶解行为以及合金负极的微观调控机理尚不清晰。因此，从纳米尺度上实现金属锂沉积/溶解过程的实时监测，在线监测沉积锂的成核与生长过程及其分解路径，深入理解合金负极对合金化/去合金化反应以及界面SEI层的调控机制，有利于揭示固态金属锂电池的微观反应机理，对电池材料的优化设计以及性能提升具有重要指导意义。
本工作利用电化学原子力显微镜（EC-AFM）原位研究了硫化物基全固态锂电池（ASSLBs）体系中，金属锂（Li）、铟（In）以及Li-In合金在充放电反应中的电极过程，揭示了金属Li沉积/溶解的动态演化以及合金电极的微观调控机制。原位观察到金属Li电极上的块状沉积锂的不均匀成核、生长与堆垛及其不可逆溶解的动力学行为，从纳米尺度上展示了ASSLBs体系中金属锂的沉积/溶解过程。在线监测到薄层状锂铟合金（LixIn）产物在In电极表面的二维均匀生长，在去合金化的过程中，LixIn合金表面原位形成褶皱状结构，反应出合金表面覆盖的SEI层具有良好的柔韧性，该层SEI有利于实现对合金电极的保护，阐明了金属In对于均匀化锂铟合金化过程以及调控柔性SEI层生长的界面微观机制。上述研究结果有利于深入理解ASSLBs表界面的基础科学问题，并指导电池体系的界面修饰与结构设计，为全固态锂电池性能的提升提供实验依据与优化策略。该成果近期发表在《Journal of the American Chemical Society》上。
https://doi.org/10.1021/jacs.0c10121
Micromechanism in All-Solid-State Alloy-Metal Batteries: Regulating Homogeneous Lithium Precipitation and Flexible Solid Electrolyte Interphase Evolution
J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 2, 839–848.
图1. LGPS基全固态锂电池合金化负极演化过程和反应机理示意图
