祝贺郭慧娟同学关于准固态锂电池中NCM523正极表面CEI动态演化的工作被J. Am. Chem. Soc.接收发表！

固态金属锂电池（SSLB）由于其无可比拟的高能量密度和功率密度以及较高的安全性成为下一代新能源汽车及消费电子等储能器件的首选技术。然而，固态电解质较低的离子电导率和电极/电解质较大的界面阻抗及较差的稳定性等问题严重阻碍了SSLB的商业化进程。尤其是正极与固态电解质界面，存在化学兼容性差、界面阻抗大以及严重的界面副反应等问题，严重影响了SSLB的电化学性能。目前，对于SSLB正极表/界面机理，尤其是正极颗粒及表面CEI层的动态演化过程，仍然缺乏深刻认识。因此，深入理解正极颗粒的表/界面机理，包括在充放电过程中正极颗粒表面CEI层的形貌、化学组分和力学强度的演化，对设计可实用的固态电池、优化固态电池性能有重要的指导意义。

本文利用电化学原子力显微镜(EC-AFM)，揭示了固态金属锂电池充放电过程中LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）正极电解质界间相（CEI）的动态演化规律。在针对固态电池体系自行设计的电化学池中，原位观察到首圈充电过程中，分散的纳米纤维状产物首先出现在NCM523正极颗粒表面，随着充电进行，逐渐演化为絮状物结构，并最终形成一层厚度大约11nm的CEI膜。定量纳米力学测量显示这层原位形成CEI膜的DMT模量在首圈充电过程先升高后降低，并且在第一圈充电过程显示最大幅度变化，在后续循环中趋于平稳。结合XPS和深度剖析ToF-SIMS显示，这层CEI膜为 “无机-有机混合结构”，且底层以无机物为主，上层以有机物为主，此结果与原位测量的DMT模量变化趋势保持一致。此外，研究发现，在首圈充放电过程中，正极颗粒会发生由层状结构向尖晶石相和岩盐石相的相转变过程。正极颗粒相变和形成不均匀的界面产物可能会造成电池性能的衰减，而在正极颗粒表面形成稳定且均匀的CEI层有助于提高固态电池的电化学性能。本工作原位揭示了固态锂电池中正极颗粒表面CEI形貌和力学强度的动态演化过程，并通过电化学分析将CEI的性质与电池性能相结合，对固态电池正极界面电化学过程以及性能失效的微观机制具有指导意义。相关结果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上。

https://doi.org/10.1021/jacs.0c09602

Dynamic Evolution of a Cathode Interphase Layer at the Surface of LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂ in Quasi-Solid-State Lithium Batteries

J. Am. Chem. Soc. 2020, doi：10.1021/jacs.0c09602

图1：准固态电池中NCM523正极颗粒表面的原位演化过程