祝贺宋月先同学关于全固态锂硫电池原位动态成像的研究工作被Energy & Environmental Science接收发表！

全固态锂硫（ASSLS）电池因较高的能量密度（2600 Wh kg^-1）和高的安全性被视为最具潜力的下一代储能电池之一。ASSLS 电池中正负极电化学反应都发生在固固界面，其界面性质直接影响电池的电化学性能和循环稳定性。由于固固界面特性以及离子传输行为与传统固液体系有显著区别，很多基础的界面电化学反应过程和机制尚不清晰，尤其缺乏ASSLS电池在运行过程中的直观可视化数据，直接限制了对固固界面反应和电池退化机理的理解。比如固态电极与固态电解质在充放电过程中结构和组分的演化规律，固固接触紧密性和匹配性在循环过程中的退化行为，金属锂在固固界面的沉积/溶解机制，以及多硫化物中间产物在固态电解质中的扩散规律。因此，针对复杂体系成像特点实现全固态金属锂电池在工作状态下的可视化实时追踪，有助于深入理解ASSLS电化学界面过程的反应机理和电池性能退化机制，对于电解质设计和电池优化的直观分析和调控具有重要指导意义。

通过原位光学显微成像技术，我们系统地研究了ASSLS电池在充放电过程中的界面过程和结构演变。研究发现在放电过程中固态电解质由白色转变为深棕色，而在充电过程中仍保持深棕色，表明ASSLS电化学过程中发生不可逆反应且存在多硫化物穿梭。通过拉曼和XPS光谱表征固态电解质中溶解的硫组分，结果表明S₄^2-、S₄^-、S₃^·-、S_x^2- (x=4-8)和Li₂S堆积在锂负极形成钝化层，致使电池性能快速衰减。此外，温度也将影响ASSLS电化学界面行为，从而在正负极界面反应过程中表现出不同的结构演变和动力学过程。原位成像实时监测到固态电解质发生不可逆形变、金属锂负极膨胀和多硫化物穿梭，进一步揭示了ASSLS电池性能退化机制。这些原位可视化监测为深入理解ASSLS的界面机制提供最直接的信息，为进一步ASSLS电池界面的调控和材料的优化提供新的视角。该成果近期发表在《Energy & Environmental Science》上。

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00578a

Direct tracking of the polysulfide shuttling and interfacial evolution in all-solid-state lithium–sulfur batteries: a degradation mechanism study

Energy Environ. Sci. 2019, 10.1039/C9EE00578A.

图1.全固态锂硫电池中正极/固态电解质/负极三相界面过程示意图。