祝贺郎双雁同学关于锂硫高温界面过程的研究工作被Angew.Chem.Int.Ed.接收发表!
锂硫(Li-S)电池由于具有高理论比容量(1675 mA h g-1),在发展长续航动力电池方面具有巨大应用前景并备受关注。然而,锂硫电池目前仍存在许多问题,包括硫和不溶性放电产物(Li2S和Li2S2)的低导电性,由可溶性多硫化物(PS)产生的“穿梭效应”以及硫电极体积膨胀等,限制了锂硫电池的实际应用。同时,对于锂硫界面电化学过程理解的缺乏也是制约其发展的主要原因之一。影响界面反应过程的因素很多,温度效应是其中之一。许多关键的Li-S过程会受到温度的影响,如PS溶解,离子界面传输,以及电极表面钝化层的形成等。然而,在充放电过程中,尤其是高温状态下,对于硫电极界面纳米级结构演变和动力学过程的实时追踪和原位分析仍然存在很大程度上的数据缺失。因此,通过电极/电解液界面电化学过程的原位可视化表征和分析可以大力促进锂硫反应机理的理解,同时也是目前锂硫电化学研究的瓶颈与难点之一。
通过电化学原子力显微成像方法,我们原位研究了在充放电过程中不溶性Li2S和Li2S2在纳米尺度下的动态演化规律。研究发现,在高温60℃时,正极/电解液界面在放电过程中会原位形成一层由氟化锂(LiF)纳米颗粒构成的功能性界面膜,并通过物理尺寸效应及化学吸附作用捕获电解液中的长链PS。此过程有利于抑制PS穿梭效应及副反应的发生,并增强界面电化学反应的可逆性。该研究通过原位表征与分析为高温电化学行为在纳米尺度提供了直接的界面机理解释,同时也为锂硫电池电解液设计及性能提升提供了思路和指导。该成果近期发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201706979/full
High-Temperature Formation of a Functional Film at the Cathode/Electrolyte Interface in Lithium–Sulfur Batteries: An In-Situ AFM Study
Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 14433-14437.
图1. 高温60℃下锂硫电池中阴极/电解质界面过程示意图