祝贺郎双雁同学关于锂硫反应界面过程的研究工作被Angew.Chem.Int.Ed.接收发表!
在锂硫电池中,硫电极界面的充放电过程复杂,包括硫的开环以及多种多硫化物之间的相互转化。界面过程的复杂性使其成为锂硫电化学研究的瓶颈与难点,目前对于界面过程,尤其是在纳米尺度上的中间产物的形态,反应机理等的认识尚浅,而界面过程是锂硫电池研究的重要基础科学问题之一,存在直接的结构-性能相关性。原位成像是一种直观高分辨的研究手段,可以实时监测界面动力学行为以及微观结构演变规律。我们的工作选择采用原位AFM的方法,进行锂硫电化学反应界面动力学过程的原位监测与表征。
通过原位AFM,我们实现了锂硫充放电过程中界面反应产物形貌演变及生长过程的直接监测。放电时,纳米颗粒在2 V下沉积,并随放电聚集增多;1.83 V片层生成,在界面沉积。充电时,只有片层结构可在界面溶解,而纳米颗粒在界面残留,随循环聚集。结合XPS,Raman及EIS等分析表征,我们将纳米颗粒归属于过硫化锂,片层归属于硫化锂,认为过硫化锂随循环聚集是导致其性能衰减的主要原因之一。恒电流测试表明电流密度大小影响界面形貌及沉积物种类,直观揭示了电池结构性能相关性。该成果近期发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201608730/full
Insight into the Interfacial Process and Mechanism in Lithium–Sulfur Batteries: An In Situ AFM Study
Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 15835-15839.
图1. AFM电化学池示意图及放电时HOPG/电解液界面形貌变化图。