发展高能量密度锂离子电池技术对于我国推动新能源产业发展、实现能源结构转型升级具有重要战略意义。硅基负极因超高的理论比容量，成为下一代高能量密度锂离子电池的理想负极材料。然而，硅基负极存在电子/离子电导率低的固有缺陷，且嵌/脱锂过程中会产生巨大的体积膨胀，同时商用化的化学气相沉积法制备的硅碳（CVD-Si/C）负极还存在纳米硅相不连续分布、多孔结构阻碍Li⁺传输的问题，导致其快充性能受限、循环稳定性差，难以满足高性能锂离子电池的应用需求。因此，设计兼具高Li⁺传输效率、结构稳定性的硅碳负极材料，优化其表界面Li⁺传输动力学，对于提升硅基锂离子电池的倍率性能和循环性能具有重要意义。

近年来，在科技部、国家自然科学基金委、中国科学院和北京市自然科学基金委等项目的支持下，化学所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室郭玉国课题组，一直致力于硅基负极材料的结构设计及界面优化研究。在前期的工作中，课题组围绕硅基负极的体积膨胀抑制、界面稳定性提升开展了系列研究，通过构建整体化界面、构筑闭孔结构等策略，有效降低了微米级SiO_x的体积膨胀，提升了硅基负极的循环稳定性（Nano Energy, 2020, 74, 104890；Adv. Mater. 2022, 34, 2200672；Angew. Chem., Int. Ed., 2024, 63, e202401973）。

为进一步解决CVD-Si/C负极Li⁺传输受阻、快充性能差的核心问题，课题组提出了原位生长与转化的功能化Li⁺传输界面构建策略，开发出新型硅碳负极材料SSC@LSO。该研究先通过硅烷裂解将纳米硅精准沉积到多孔碳骨架中，筛选出表面硅层厚度适宜的SSC基底，再通过精准调控表面氧化和锂化过程，将其表面硅层转化为连续的Li_xSiO_y层，成功构筑了贯穿颗粒的Li⁺连续传输通道。这一设计既保留了CVD-Si/C高比容量、高首次库伦效率的优势，又提升了Li⁺扩散速率，同时Li_xSiO_y层作为刚性涂层有效缓解了硅基负极的体积膨胀，作为惰性层显著抑制了电极与电解液的界面副反应。基于该负极组装的1.48 A h软包电池，在5C高倍率条件下的容量发挥率可达86.9%，25 ℃下1000次循环容量保持率91.7%，45 ℃高温下的循环容量保持率仍达83.7%，展现出优异的倍率性能、循环稳定性。此外，该负极材料的结构设计策略具有普适性，为其他硅基负极的界面改性提供了新思路。

相关研究成果发表于Journal of the American Chemical Society期刊https://doi.org/10.1021/jacs.6c00202。论文第一作者为博士研究生鲁卓雅，通讯作者为李阁博士及郭玉国研究员。