纤维素是地球上最丰富的天然高分子材料,具有低成本、高强度、可生物降解等特点,是实现可持续发展以及碳中和的理想材料,在纺织、造纸、生物医用、包装、电子器件等领域得到了广泛的应用。纤维素优异的力学性能以及电化学稳定性在二次电池固态电解质(SSE)中展现出巨大潜力,但是纤维素的离子绝缘性使其局限于惰性支撑材料应用。
在国家自然科学基金委以及北京分子科学国家研究中心的支持下,化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室曹安民课题组利用纤维素丰富的化学平台进行均相衍生化改性,通过绿色可扩展的工艺,将惰性的纤维素转化为高性能锂离子导体。所得纤维素基SSE的锂离子电导率为1.09×10-3 S cm-1,锂离子迁移数为0.81,机械强度达12 MPa。结合实验和理论分析表明,在均相衍生化过程中引入的邻苯二甲酸酯基团构建了多氧位点,促进了纤维素骨架与Li+的配位作用,创建了Li+快速离子传输通道,同时还在纤维素链之间重塑了氢键网络,从而得到兼具高离子电导率和高强度的SSE。
该纤维素基SSE能够与大多数商用正极材料兼容,在固态Li/SSE/LiFePO4电池展现出高可逆容量(0.1C, 158.5 mAh g-1)以及长循环稳定性(1C, 1000圈)。这项工作基于纤维素分子工程,突破了聚合物基电解质中高强度与高离子电导率难以兼具的难题,发展了通过绿色可持续的工艺开发高性能固态电解质的新途径,展现出纤维素在电池中利用的巨大潜力。
该工作以“Molecular engineering of renewable cellulose biopolymers for solid-state battery electrolytes”为题发表在Nature Sustainability上(https://www.nature.com/articles/s41893-024-01414-7)。文章第一作者是博士后李锦阳,通讯作者是化学所曹安民研究员、乔燕研究员以及物理所李玉涛研究员。
纤维素衍生物基固态电解质制备过程