伴随交通电气化和能源结构转型，以锂离子电池储能为代表的新能源产业迎来发展的黄金时期。其中，电池回收是产业链可持续发展的重要环节，也是锂、镍、钴等战略性矿产资源稳定供应的关键，对实现“双碳”目标具有重要意义。因此，开发绿色高效的废旧锂离子电池回收技术具有重大的经济价值和社会效益。

在科技部、国家自然科学基金委、中国科学院和北京市自然科学基金委的支持下，郭玉国课题组一直致力于开发绿色高效的废旧锂离子电池回收技术。课题组前期从电池失效机理分析入手，基于循环后三元正极表面残碱增加的特点开发出无损分离活性材料并实现正极直接再生的方法(Energy Environ. Sci., 2021,14, 1461-1468)；根据三元正极和磷酸铁锂正极失效机制的不同，提出了选择性分离提取过渡金属(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202202558)和功能化补锂隔膜用于废旧磷酸铁锂直接再生(Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2103630)的策略。

除了高附加值的过渡金属，废旧电池中的锂资源回收也是学术界和产业界关注的热点。研究团队前期以水作为媒介，从废旧电池负极中提取残留的锂盐，并补充到缺锂的失效磷酸铁锂中，实现废旧正极的直接再生(CCS Chem. 2023, 5, 1189-1201)。近期，为了进一步提高锂资源回收效率，研究团队提出一种利用电位可控的氧化还原对实现废旧电池中锂的安全高效提取的策略。考虑到与活性锂反应的安全性，巧妙地选择电位可控的非质子类化合物多环芳烃（PAHs）作为提取剂，提锂过程温和且反应无氢气等危险气体产生。优化条件下，PAHs溶液实现了接近100%的活性锂提取效率。得益于PAHs可调的电子亲和能和氧化还原电位，锂化负极和PAHs溶液之间的Li⁺-e^-协同反应自发进行，且提锂溶液(Li-PAHs)仍保留有较高的反应活性，可直接用于废旧正极再生和负极预锂化。该策略为锂资源的闭环回收再利用提供了一种新思路。

相关研究成果发表于Angewandte Chemie International Edition期刊(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310435)，并被编辑以 《Efficient and mild: recycling of used lithium-ion batteries》为题进行了特别报道。论文第一作者为博士研究生常昕和范敏博士，通讯作者为孟庆海副研究员和郭玉国研究员。

电位可控的氧化还原对用于实现废旧电池安全高效提锂原理图