杂化钙钛矿太阳能电池中表面缺陷通常作为主导非辐射载流子复合的深缺陷更容易形成。各种表面钝化试剂被用来钝化钙钛矿层的表面悬空键（特别是具有低形成能卤化物空位引起的未配位Pb离子缺陷）。其中，有机氯化物通过形成强的Pb-Cl键可以提供有效的钝化效果，但氯离子容易进入钙钛矿晶格，扭曲铅卤八面体结构，引起器件性能与稳定性的问题。 在国家自然科学基金委和中国科学院的大力支持下，化学所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室胡劲松课题组近年来致力于理解钙钛矿表面的缺陷钝化机制并发展相应策略来提升器件转换效率与稳定性（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141 (45), 18075；Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60 (30), 16388； Natl. Sci. Rev. 2021, 8 (8), nwab047；Mater. Today 2022, 52, 250）。
最近，该课题组开发了一种不同于传统有机氯盐钝化的区域选择多位点有机氯分子钝化新策略，实现了高效稳定的钙钛矿太阳能电池器件。研究者设计合成了两种含有3个Cl原子的三对氯苯基苯（TCBP）空间异构体（如下图）。利用理论模拟研究了两个有机分子中的Cl原子间距和FAPbI3钙钛矿中最常见相邻碘离子间的距离。发现当分子中Cl原子的距离与钙钛矿中碘离子间的距离高度匹配时，其不饱和的Pb（碘空位）可以被更好地钝化。与均三对氯苯基苯（135-TCBP）相比（结合能为-1.57 eV），偏三对氯苯基苯（124-TCBP）与钙钛矿的相互作用更强（结合能为-2.11 eV），可以提供更高效的钝化效果，表明含多钝化氯位点的有机分子钝化存在位点区域选择性。使用这种含有最佳Cl原子分布的有机分子，实现了认证效率为25.02%的钙钛矿太阳能电池，并且在持续光照下连续运行500小时后仍可保持90%的初始效率。这项工作为分子构型和缺陷钝化之间的关系提供了新的理解，也为发展高效钝化策略实现高效率稳定的钙钛矿太阳能电池提供了新思路。
相关研究成果近日发表于Journal of the American Chemical Society期刊上（J. Am. Chem. Soc. 2023, 145 (10), 5872-5879）。论文第一作者为博士后吴劲澎，通讯作者为薛丁江研究员和胡劲松研究员。
区域选择多位点氯原子钝化新策略实现高效钙钛矿电池器件
