为了满足面向实用化的高能量密度、长循环寿命的储能系统的需要,微米级硅基负极材料备受瞩目。为此,硅基负极微米颗粒需要在长循环过程中保持对体积变化的耐受性和颗粒整体的完整性。然而,目前常用碳包覆、材料复合等策略仍然无法解决这一问题,这极大地阻碍了硅基负极的实用化进程。近日,团队在商用氧化亚硅(SiOx)材料的基础上,提出使用镁元素掺杂的微米级氧化亚硅(SiMgxO@C),成功形成镁硅酸盐惰性网络,实现微米级硅基负极的稳定循环。在该材料中,镁的引入一方面阻碍了氧化亚硅材料内部硅晶区发生电化学团聚,另一方面提升了材料体相的机械性能。两方面共同作用,使得SiMgxO@C微米颗粒在电池反应中保持相对完整性,相比纯氧化亚硅颗粒在长循环中能够稳定发挥出更多容量。电化学测试证明,与金属锂装配后形成的SiMgxO@C ||Li半电池展现出了极好的电化学性能,首圈库伦效率和循环寿命相对于纯氧化亚硅材料都有显著提升。此外,与石墨共混后的SiMgxO@C负极搭配LiNi0.8Co0.15Al0.05(NCA)装配的C-SiMgxO||NCA全电池在1000圈循环后容量保持率为80%以上。这项研究为推进硅基负极材料走向最终的实用化提供了一种有前景的办法。
研究成果已经整理发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200672)。郭玉国研究员和徐泉助理研究员为该文章的共同通讯作者,博士研究生田一帆和李阁博士为本文共同第一作者。