单原子催化剂由于具有100%原子利用率、配位不饱和、独特的电子结构等特点，在众多催化反应中表现出较纳米/团簇催化剂更为优异的性能，已成为当今催化研究最热门的方向之一。利用载体与金属原子的强相互作用，在高温条件下将金属纳米粒子，甚至商业块体金属直接转化为金属单原子，是制备单原子催化剂的一种高效而有前途的策略。其通常使用氮掺杂碳作为锚定载体，在高温下捕获迁移的金属物种，并在此过程中形成稳定氮配位的单原子催化剂。目前应用该策略制得氮配位金属单原子负载量往往也低于3 wt%。

宋卫国研究员和曹昌燕副研究员在聚合物poly(cyclotriphosphazene-co-4,4’-sulfonyldiphenol)（简称PZS）包覆作用下，金属氧化物纳米颗粒在750 ºC惰性气氛中直接转化制得系列高负载量（超过10 wt%）的氧配位金属单原子催化剂（Fe，Co，Ni，Mn-SACs）。利用像差校正的环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）和同步辐射X射线吸收谱（XAFS），结合DFT计算，揭示了原子分散的金属单原子及其氧配位结构。此外，利用原位透射电子显微镜观察到了纳米颗粒直接逐渐向单原子转变的过程。不同煅烧温度得到样品的XAFS结果也证实了上述过程。结合热重-质谱联用技术，推测单原子可能形成机理是金属氧化物与PZS分解产生PH₃发生气固相反应，形成更稳定的Fe₁-O₄-P₄位点。该研究为制备高性能热稳定的单原子催化剂提供了一条有价值的途径。

相关结果发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 15248–15253上（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202102647），第一作者是刘剑博士，宋卫国研究员和曹昌燕副研究员为共同通讯作者。